【儀表網 研發快訊】近日，物理學院喬梁教授團隊聯合德國慕尼黑工業大學(TUM)Peter Müller-Buschbaum教授、美國先進光源(ALS)Carolin M. Sutter-Fella教授以及德國卡爾斯魯厄理工學院(KIT)郭任君教授，在寬帶隙有機–無機雜化鈣鈦礦研究領域取得新進展，系統揭示了混合鹵素組分對寬帶隙鈣鈦礦薄膜結晶動力學與電荷轉移動力學的作用機制。相關成果以“Unveiling the role of halide mixing on crystallization kinetics and charge transfer mechanisms in wide-bandgap organic-inorganic halide perovskites”為題，發表在《Energy & Environmental Science》。電子科技大學為論文第一單位，物理學院李念講師為論文第一作者，喬梁教授為共同通訊作者。
圖1.基于同步輻射X射線散射研究鈣鈦礦薄膜結晶動力學
溴-碘(Br-I)混合鹵化物寬帶隙(WBG，溴含量>20%)鈣鈦礦薄膜是打造高效疊層太陽能電池的關鍵材料。然而，高溴含量常引發快速且非均勻的結晶，導致產生大量缺陷，并伴隨高密度的晶界和成分不均一。盡管已有多種策略用于改善富溴薄膜質量，但目前領域內對混合鹵素寬帶隙鈣鈦礦薄膜的結晶動力學仍缺乏系統認識，尤其是溴混合對其結晶動力學的影響機制尚不明確。更為關鍵的是，鹵化物組成、結晶動力學、晶體結構與電荷轉移動力學之間的內在關聯尚未被充分揭示，這一認知空白制約了材料與器件性能進一步提升。
為解決這一困境，研究團隊采用同步輻射多模式原位表征，將掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)與熒光光譜(PL)聯用，實現了對 MAPbI3-xBrx 鈣鈦礦體系結晶過程的實時、多維解析，揭示了兩條截然不同的結晶路徑：其一為過渡中間相輔助生長模式(富碘組分)，其二為自上而下生長模式(富溴組分)。在較高溴含量下，后者使薄膜表面層充當“結構模板”，誘導形成排列規整、以垂直取向為主的晶體擇優取向。進一步發現，在熱退火過程中，富溴寬帶隙鈣鈦礦薄膜經歷溶解–再結晶過程，并伴隨發生鹵素均質化，導致薄膜內引入了大量缺陷。
圖2. 基于GIWAXS+PL原位表征MAPb(I1-xBrx)3鈣鈦礦薄膜的結晶動力學：(a-d)GIWAXS+PL數據，(e,f)結晶生長模式示意圖。
研究團隊將薄膜微觀結構(主要指晶體取向和本征缺陷)與鈣鈦礦薄膜/器件的電荷轉移機制關聯，發現富溴寬帶隙鈣鈦礦薄膜表現出更強的載流子傳輸能力，但也更易產生非輻射復合中心，從而損耗光電轉換效率。研究指出，在晶體擇優取向與缺陷抑制之間實現平衡，是高性能寬帶隙鈣鈦礦器件設計的關鍵。該成果不僅深化了對 Br-I 混合寬帶隙鈣鈦礦“組分-結晶動力學-晶體結構-載流子動力學”關系的理解，實現從原子/分子尺度到宏觀器件性能的完整關聯模型，也為今后實現可控結晶調控、提升光電性能提供了重要指導。
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